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X射线激光器精确追踪催化剂超快形成过程
发布:haige__   时间:2015/4/15 19:20:42   阅读:1953 
一支国际研究团队利用SLAC国家加速器实验室的X射线激光器,首次精确追踪了光驱动金属化合物的最外层电子重排并转换为活性催化剂的超快过程。该项研究有助于开发新型的光催化剂,相关成果发表于4月2日的《自然》期刊(Nature, 2015, DOI: 10.1038/nature14296)。

这项研究的负责人、德国亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心科学家Philippe Wernet说道:“在数百飞秒(即千万亿分之一秒)的时间尺度内,我们确定了光驱动作用下,化合物最外层电子的重排过程”。研究者们希望通过了解这些微观反应的细节让他们开发出预测和控制一些重要的早期化学反应过程的方法,包括人工光合作用体系的开发。

在SLAC的直线加速器相干光源(LCLS)所进行的实验中,研究对象是一种称为Fe(CO)5(五羟基铁)的淡黄色液体。在该化合物中,一氧化碳“刺”环绕着铁原子中心的周围。Fe(CO)5可作为光诱导化学反应的模型分子。

研究人员发现,将该化合物置于阳光下,5个一氧化碳“刺”的其中一个裂开了,分子中剩余的电子重新进行排布。最外层电子的排布将决定该化学分子的反应性,包括它能否生成有效的催化剂以及反应将如何进行。

让人不能了解的是,这一光触发性反应发生的速度有多快,分子在最终变为稳定物质前的短暂中间态是什么。
 

该模拟图显示了以铁原子为中心的分子被激光(左上)刺破,在数百飞秒(即千万亿分之一秒)内,一个乙醇分子(右下)同铁中心的分子结合

在LCLS,他们使用光纤激光器脉冲撞击该铁化合物其中的一条细“刺”,该化合物与乙醇溶剂混合。敏感的探测器捕捉到仅仅几百飞秒后,一束极亮的X射线脉冲刺入分子中。通过改变X射线脉冲的到达时间,科学家们捕捉到分子转化过程中最外部电子的重排情况。

大约有半数经X射线照射的分子进入化学反应态,它们的最外层电子很容易与其它分子结合。因此,这些电子要么与原来的分子再结合,要么与乙醇分子结合形成新的化合物。剩下约半数的分子,最外层电子的排布使之形成稳定构型而处于非活泼状态。

Wernet 表示,能够在这么短的时间观察到这一反应,实在令人振奋,下一步准备将LCLS试验从模型分子转移到太阳能燃料分子上。


来源:激光网
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