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《自然》《科学》一周(11.21-11.27)材料科学前沿要闻
发布:lee_9124   时间:2016/11/29 18:59:04   阅读:2049 
1.晶格应变控制催化剂活性

(Direct and continuous strain control of catalysts with tunable battery electrode materials)
 
 

斯坦福大学崔屹教授课题组最近报导了利用电池电极材料(LiCoO2)直接且持续地控制Pt催化剂的晶格应变,从而调控Pt对于氧还原反应(ORR)的催化活性。利用金属覆盖层的传统方法带来应变的同时会引起配体效应,他们提出的这种充电放电电极材料的电化学转化法引起的体积变化能够被精确地控制,从而调控电极材料上支撑的催化剂的压缩应变或者拉伸应变。LiCoO2在充放电时具有约5%的晶格压缩和拉伸应变,这会引起Pt纳米颗粒的晶格也发生相应的应变。他们利用球差校正透射电镜观察到了这一变化,并且电化学测试表明Pt对于氧还原反应的催化性能在压应变下具有90%的提高,而在拉伸应变下催化性能却有40%的降低。这些结果也与理论计算相一致。(Science DOI: 10.1126/science.aaf7680)
 
2.磁绝缘体中的电流诱导翻转

(Current-induced switching in a magnetic insulator)
 
 
重金属中的自旋霍尔效应使充电电流转换成纯自旋电流,然后注入到相邻的铁磁体中以施加扭矩。这种自旋轨道扭矩(SOT)已经广泛用于操纵金属铁磁体中的磁化。在磁绝缘体(MI)的情况下,尽管充电电流不能流动,自旋电流可以传输,但电流诱导控制 MI 中的磁化迄今还未实现。Can Onur Avci等人展示了铂覆盖层中充电电流驱动垂直磁化铥铁石榴石薄膜中产生自旋电流,从而诱导转换。利用自旋霍尔磁阻和谐波霍尔测量进行估计,薄膜中具有相对较大的自旋混合电导和阻尼状 SOT,这表明在 Pt/MI界面处有显著的自旋透明度。他们还展示了在低电流密度下,穿过这个界面注入的自旋电流导致了确定性磁化反转,为基于 MI 的超低耗散自旋电子器件奠定了基础。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4812)
 
3.具有超高和超低功函数欧姆接触的掺杂聚合物半导体

(Doped polymer semiconductors with ultrahigh and ultralow work functions for ohmic contacts)
 
 
为了制造高性能半导体器件,需要电极和半导体层之间有良好的欧姆接触从而通过接触引入最大电流密度。实现欧姆接触需要从具有高和低功函数的电极分别注入空穴和电子,其中功函数是将电子从电极的费米能级移至真空能级所需的最小能量。然而,制造具有足够高或低功函数的导电膜是很有挑战性的,特别是对于溶液处理半导体器件。空穴掺杂聚合物有机半导体在有限的功函数范围内是可用的,但是具有超高功函数的空穴掺杂材料,特别是具有超低功函数的电子掺杂材料尚不可用。其中关键性的挑战是控制去掺杂和抑制掺杂剂迁移从而使薄膜稳定。Tang等人提出了一种简单的方法来克服这些限制从而实现很宽的功函数(3.0-5.8电子伏特)范围内的溶液处理掺杂膜,这种方法通过对共轭聚电解质电荷掺杂,然后内部离子交换产生自补偿的重掺杂聚合物。这些材料中聚合物主链上的移动载流子通过共价键合的反离子来补偿。虽然他们提出的自补偿掺杂聚合物表面类似于自掺杂聚合物,但这种聚合物是由独立的电荷载流子掺杂和补偿步骤产生的,从而使得能够通过使用强掺杂剂来实现极高或极低的功函数。Cindy G. Tang 等人的工作提供了一种产生欧姆接触的方法,不仅可以用于有机半导体,而且可能用于其它先进的半导体,包括钙钛矿、量子点、纳米管和二维材料。(Nature DOI: 10.1038/nature20133)
 
4.高效率和高稳定性CsSnI3 钙钛矿太阳能电池的

(Enhanced stability and efficiency in hole-transport-layer-free CsSnI3 perovskite photovoltaics)
 
 
尽管大量研究工作已经将铅钙钛矿光伏发电的功率转换效率提高到大于20%,但基于锡卤化物钙钛矿的光伏技术至今还未能从这样深入的研究成果中受益。这主要源于锡卤化物钙钛矿对氧化的敏感性、缺陷形成的低能量以及难以形成无针孔膜。鉴于此, Marshall 等人展示了无空穴选择性界面层的 CsSnI3 钙钛矿光伏器件。这一器件表现出的稳定性约是使用甲基铵碘化铅钙钛矿相同结构的器件的10倍,并表现出迄今为止最高的 CsSnI3 器件光伏效率:3.56%。后者主要是得益于高器件填充因子,这一点是通过使用不需要电子阻挡层或者基于将钙钛矿前体与 SnCl2 共沉积而使钙钛矿膜中的针孔密度最小化的附加处理步骤实现的。这两个发现提升了这种类型的无铅钙钛矿光伏可实际应用的前景。(Nature Energy  DOI: 10.1038/NENERGY.2016.178)
 
5.熵的贡献增强了 CeO2(100)面的极性补偿

(Entropic contributions enhance polarity compensation for CeO2(100) surfaces)
 
 
材料的表面结构控制着材料的物理和化学响应。表面极性端子因其与众不同的性质而十分吸引人,不过它们本质上是不稳定的。而金属化、吸附和有序重建这几种机制可以消除热力学的负面效应,使极性表面部分稳定。对于CeO2(100),Marçal Capdevila-Cortada 等人提出了基于表面紊乱的补充稳定化机制,该机制已经通过了理论模拟:解释了表面能和构型熵、展示了离子分布简并的重要性、识别了确保平衡的结构之间的低扩散势垒。氧化物中的无序构造还可以通过优先吸附水而进一步稳定。对于具有大量空位的表面,熵稳定项将会出现。在建立新的结构-活性关系时,评估表面紊乱的影响仍是个挑战。(Nature Materials  DOI: 10.1038/NMAT4804)
 
6.高分辨率三维结构显微镜

(High-resolution three-dimensional structural microscopy by single-angle Bragg ptychography)
 
 
通过布拉格衍射强度相位恢复的相干X射线显微技术使得能够在纳米级空间分辨率下对晶体内的晶格畸变进行三维成像。虽然这种能力可用于解决纳米级的结构-性质关系,但严格的数据测量要求可能会限制现有方法的应用。Hruszkewycz 等人介绍了一种称为三维(3D)布拉格投影叠层成像(3DBPP)方法,可以对结晶材料中纳米尺度晶格特性和应变场进行高效 3D 成像。该方法使得能够从单一入射光束角处测量的一系列二维X射线布拉格相干强度衍射图案进行晶体体积的 3D 图像重建。样本的结构信息是由扫描光束沿着垂直于布拉格衍射出射光束的两个互逆空间方向,以及沿着实空间中的第三维度进行编码的。同时,Hruszkewycz等人还为他们提出的方法提供了分析推导、数值演示和纳米电子原型设备组件中晶格畸变的实验重建。(Nature Materials  DOI: 10.1038/NMAT4798)
 
7.降低有机光伏电池的效率-稳定性-成本差距

(Reducing the efficiency–stability–cost gap of organic photovoltaics with highly efficient and stable small molecule acceptor ternary solar cells)

 
 
若想对有机光伏模块进行技术部署,需要先提高器件的光转换效率和稳定性,并同时保持材料的成本较低。Baran 等人展示了一种实现太阳能点高效率和高稳定性的三元方法,其中三元包括两个非富勒烯受体,与可缩放和可配体的供体聚合物,即聚(3-己基噻吩)(P3HT),以及高效率低带隙聚合物,这三部分包含在单层体异质结器件中。在基于 P3HT 的非富勒烯共混物中添加吸收性小分子受体,使得在没有任何溶剂添加剂的情况下器件效率提高到了 7.7±0.1% 。这样的提升归因于微结构的变化,包括减少了电荷复合和增加了光电压,以及改善了在整个可见光区的光收集。相对于聚合物:富勒烯器件,基于 P3HT 的器件在环境条件下的稳定性也有显著改善。两种混合的受体与低带隙供体聚合物(PBDTTT-EFT,也称为PCE10)组合,使得太阳能电池具有 11.0±0.4% 的效率和 1.03±0.01V 的高开路电压。(Nature Materials   DOI: 10.1038/NMAT4797)
 
8.3 nm分辨率探测双金属表面的电子和催化性质

(Probing the electronic and catalytic properties of a bimetallic surface with 3 nm resolution)
 
 
在原子分子尺度理解异相催化是表征活性位点和提高催化剂设计所必需的。要达到这样精确的尺度需要特定技术将催化性能与具体的表面结构联系起来,从而避免平均效应。尖端加强拉曼光谱(TERS)结合配备等离子加强拉曼散射扫描探针显微镜能够在纳米/原子尺度同时提供各种环境下的形貌和化学信息。这一技术已经用来监测催化反应,并且用来建立局部结构与异相催化剂功能的关系。双金属催化剂,如:Pd-Au,在各种催化反应中表现出优异的催化性能。但是,由于结构的复杂性,要构建结构与反应活性的关系还十分具有挑战性。厦门大学的Ren研究小组利用TERS技术实现了在原子分辨下的具体活性位点的化学物理性质探测。他们使用异腈化苯作为探测分子在3nm分辨率下探测了Pd/Au双金属催化剂的物理化学性质。他们观察到一个弱化的N≡C键和异腈化苯在Pd阶梯边界上反应活性的提高。密度泛函理论揭示了低配位阶梯边界Pd原子具有更高的d能带电子结构,从而证实了这些观测。(Nature Nanotechnology DOI: 10.1038/NNANO.2016.241)
 
  
来源:新材料在线
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