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零维赤铁矿量子点掺杂二维石墨化氮化碳纳米片作为芬顿反应催化剂
发布:lee_9124   时间:2019/9/30 12:08:37   阅读:52 
有机污染物引起的水污染对环境和人体健康构成严重威胁。在各种有机污染物中,酚类化合物即使在低浓度下也具有很高的毒性,对生活环境有很大的负面影响。近年来,芬顿氧化在有机污染物降解中起着重要作用。但是,均质Fenton存在着H2O2利用率低、pH值要求严格等缺点。相反,多相催化得到了广泛的关注。铁基材料因其高富集、低成本、低毒等特点,已被广泛应用于芬顿催化剂。然而,非均相铁基芬顿催化剂的活性较差,在高酸性环境中铁损失也是很严重的。为了解决这些问题,科研工作者们对Fe2+催化的芬顿反应进行了大量的改进。将半导体材料(如TiO2、BiVO4)引入芬顿体系,提高降解效率,促进Fe(III)/Fe(II)的转化。多项研究表明,该策略可以在一定程度上提高芬顿反应的性能。然而,由于半导体的电荷分离差、输运慢,改善效果不理想。另一方面,表面活性位点是影响降解过程性能的另一个重要因素。Fe2O3由于其高活性而引起了人们的广泛关注,而传统的Fe2O3 NPs具有较差的分散性和形成较大尺寸的倾向,从而不可避免地使表面活性位点减少。因此,如何通过控制Fe2O3 NPs的形貌,开发出具有足够活性位点的优良催化剂以满足实际需求,仍然是一个很大的挑战。

0D量子点或团簇由于具有较大的表面积、短程原子秩序和较多的缺陷,可以为催化反应提供更多的活性位点。然而,自聚合在很大程度上限制其实际应用。近年来,0D/2D纳米复合材料的制备为解决这一问题提供了一条新的途径。由于石墨烯具有较大的表面积和较高的导电性,可作为二维载体。但是,石墨烯通常是不具有光活性的,这往往会带来光屏蔽效应,从而使得大多数量子点/石墨烯杂化物作为光催化剂的催化性能较差。g-C3N4是一种很有前途的可见光响应材料,在光催化领域得到了广泛的应用。由于g-C3N4具有独特的上转换特性和大量的氮配位,使其成为QDs锚固的理想载体。


西北师范大学/天津大学卢小泉教授课题组通过采用简便的方法,制备了一种新型的0D Fe2O3QDs/2D g-C3N4 NSs杂化材料。将均匀分布的Fe2O3 QDs(≈2 nm)修饰在g-C3N4纳米片上,使其具有更多的活性位点,且体积小,有利于快速传质。Fe2O3QDs/g-C3N4-900建立了高效的电荷运输路径,加快了电子/空穴对的分离和转移,大大提高了H2O2在可见光照射下对PNP降解的催化活性。同时,受激发的电子有效地参与了Fe2O3 QDs表面周围Fe(III)还原为Fe(II)的过程,促进了芬顿反应的催化过程。Fe2O3QDs/g-C3N4杂化体系在光电领域具有巨大的应用前景,为多相催化技术的发展提供了一个新的视角,不仅局限于光芬顿催化,还可应用于多种光电子领域。相关论文在线发表在Small (DOI: 10.1002/smll.201902744)上。

在近期的研究中,该课题组还提出了一种一石二鸟的策略,即在纯水的条件下实现了CdS复合材料高的光催化活性和稳定性,相关成果在线发表在Advanced Functional Materials上(Adv. Funct. Mater. 2019, 1902992)。基于上述的电荷分离机制,该课题组又提出了一种利用界面电荷的调控去促使载流子高效分离的新策略,卟啉作为界面电荷转移调控体,如“排球二传手,展现出较高的空穴转移动力学而不仅仅作为传统的光敏剂。研究结果发现“二传手”的引入可以有效地抑制表面载流子的复合,确保长的载流子寿命。


来源:搜狐网
 
 
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